Ngày 9 tháng 4 năm 1931, trên đường từ cuộc họp quan trọng của Xứ ủy Trung kỳ trở về cơ sở, ông bị chính quyền thực dân Pháp bắt giữ tại làng Yên Dũng Hạ (nay thuộc phường Hưng Thủy, Vinh), cách thành Vinh chừng vài cây số.[1]. Ông lập tức bị chuyển giải về giam giữ tại nhà tù Hỏa Lò (Hà Nội) chờ xét xử.

Tại phiên tòa Hội đồng đề hình của thực dân Pháp mở ngày 15 đến ngày 17 tháng 11 năm 1931 tại Hà Nội, ông bị kết án tử hình. Khi chánh án hỏi có xin ân xá không, ông trả lời khẳng khái: "Đánh đuổi quân cướp nước, giành độc lập cho Tổ quốc, mưu cầu hạnh phúc cho nhân dân Việt Nam là không có tội. Đã không có tội, cần gì ân xá"[3].

Trong những ngày cuối cùng trong xà lim án chém, ông đã dồn sức viết nhiều tài liệu như "Gia đình và Chủ nghĩa Cộng sản", "Nói chuyện với nước Tàu", và đặc biệt là tập "Công nhân vận động" nêu rõ đặc điểm giai cấp công nhân và kinh nghiệm vận động công nhân. Ông cũng viết bài thơ tuyệt mệnh "Tạ từ ngôn", nhờ anh ruột là Nguyễn Đức Phúc gửi lời vĩnh biệt về cho mẹ và gia đình.

...Một mình trằn trọc canh trường,Nát lòng muôn việc giữa đường chưa xong.Ngổn ngang trăm mối bên lòng,Xông pha giông tố chỉ mong độ về.Hồn còn mang nặng lời thề,Nát thân chưa dễ đền nghì trời mây.Tạ từ vĩnh biệt từ đây,Cúi xin từ mẫu chóng khuây nỗi buồn![8]

Ngày 30 tháng 7 năm 1932, chính quyền thực dân Pháp đã đưa ông cùng với Hồ Ngọc Lân từ nhà tù Hỏa Lò Hà Nội xuống nhà lao Sông Lấp Hải Phòng để xử chém. Hai ông thọ hình tại đây vào sáng sớm ngày 31 tháng 7 năm 1932.